De vuelta a España, se instaló en Pontevedra; publicó diversos cuentos y editó su primer libro, Femeninas (1895) que pasó inadvertido para la crítica y el público. Viajó a Madrid, donde entabló amistad con jóvenes escritores como Azorín, Pío Baroja y Jacinto Benavente y se aficionó a las tertulias de café, que no abandonó ya a lo largo de su vida. Decidió dedicarse exclusivamente a la literatura y se negó a escribir para la prensa porque quería salvaguardar su independencia y su estilo, a pesar de que esta decisión lo obligó a una vida bohemia y de penurias.
Tuvo que costearse la edición de su segundo libro, Epitalamio (1897), y por esa época se inició su interés por el teatro. Una folletinesca pelea con el escritor Manuel Bueno le ocasionó la amputación de su brazo izquierdo. Con el propósito de recaudar dinero para costearle un brazo ortopédico que el escritor nunca utilizó, sus amigos representaron su primera obra teatral, Cenizas, que fue su primer fracaso de público, una constante en su futura carrera dramática.
En 1907, Valle-Inclán se casó con la actriz Josefina Blanco y, entre 1909 y 1911, se adhirió al carlismo, ideología tradicionalista que atrajo al autor por su oposición a la sociedad industrial, al sistema parlamentario y al centralismo político. En 1910, su esposa inició una gira por Latinoamérica en la que él la acompañó como director artístico. Durante el viaje, la compañía teatral de María Guerrero y Fernando Díaz de Mendoza contrató a Josefina Blanco y, de vuelta a España, estrenó dos obras de Valle-Inclán, Voces de gesta (1911) en Barcelona y La marquesa Rosalinda (1912) en Madrid.
A pesar de sus fracasos teatrales, hacia 1916 ya se le consideraba un escritor de prestigio y una autoridad en pintura y estética, por lo que el Ministerio de Instrucción Pública y Bellas Artes lo nombró titular de una nueva cátedra de estética en la Academia de San Fernando en Madrid. Esto supuso un alivio para su crónica escasez de dinero, pero, por problemas burocráticos y la propia incompatibilidad del escritor con la vida académica, abandonó muy pronto el cargo. Invitado a París por un amigo francés (en 1915 se había declarado partidario de los aliados, lo que lo llevó a la ruptura con los carlistas), pasó un par de meses visitando las trincheras francesas, experiencia que describió en La media noche. Visión estelar de un momento de guerra (1917).
La década de los veinte significó su consagración definitiva como escritor y un replanteamiento ideológico que lo acercó al anarquismo. Cuando, en abril de 1931, se proclamó la segunda república, el escritor la apoyó con entusiasmo y al año siguiente fue nombrado Conservador General del Patrimonio Artístico por Manuel Azaña, cargo del que dimitió en 1932 para dirigir el Ateneo de Madrid.
En 1933, fue nombrado Director de la Academia Española de Bellas Artes en Roma, ciudad en la que vivió un año. Enfermo, regresó a España y fue ingresado en una clínica en Santiago de Compostela donde murió después de manifestar su hostilidad hacia un gobierno de derechas.
